近日,北京理工大学物理学院量子技术研究中心吴昊、赵清团队实现了微波激射增益介质——并五苯掺杂对三联苯(pentacene-doped p-terphenyl, Pc:Ptp)晶体在可见光波段的激光发射,证实了该有机自旋材料体系在室温条件下跨波段激射能力。相关成果以“Room-Temperature Self-Cavity Lasing From Organic Spintronic Materials”为题发表于《Laser & Photonics Reviews》[Laser Photonics Rev., 2401820 (2025)](中科院一区)。该研究工作得到了国家自然科学基金、北京理工大学青年教师学术启动计划、中国博士后科学基金等项目的大力支持。该工作的合作单位为英国帝国理工学院,北京理工大学是唯一通讯作者单位。北京理工大学物理学院博士研究生张敏娜为该论文的第一作者,吴昊助理教授、赵清教授为论文通讯作者,姚旭日副教授、麻霁阳博士以及帝国理工学院Mark Oxborrow教授为该工作提供了实验指导和建议。
自旋材料在量子信息和传感中有广泛应用,尤其是无机体系(如金刚石氮空位色心)因其优异的自旋特性被广泛研究。然而,制备高质量、浓度适中的无机自旋材料存在挑战。与此不同,有机自旋材料如Pc:Ptp,因其易于制备、可兼顾高浓度和自旋相干属性,正逐渐受到关注。尽管已有研究系统性探索了Pc:Ptp三重态电子自旋的微波激射,其单重态(可见光)发射特性仍未被充分挖掘。
该研究发现,Pc:Ptp晶体在590nm脉冲光泵浦下,其位于645nm的荧光发射线宽随泵浦能量密度增加而变窄,最终当泵浦密度达到1.7 mJ/cm²(阈值)时,展示出具有方向性和高强度的激光。通过仿真,确认了晶体本身形成的光学法布里珀罗腔为激光的产生提供了谐振模式。
图1. Pc:Ptp的晶体结构和激光发射。
此外,Pc:Ptp激光的偏振与晶体的b轴一致,显示出高偏振对比度(0.75)。激光的发射方向性强,且主要沿晶体a轴发射,上述现象与并五苯分子的跃迁偶极矩密切相关。
图2. Pc:Ptp激光的偏振和方向性。
为了进一步证实激光属性,研究人员基于迈克尔逊干涉实验研究了Pc:Ptp晶体光发射的相干性,其相干性随泵浦能量密度增加而增强,并呈现突变行为。相干时间从0.19 ps增加至0.37 ps,最大相干长度为0.11 mm。另一方面,通过相干时间所计算得到的发射线宽与光谱所测线宽进行对比发现,强泵浦下两值接近,而弱泵浦下两值差异较为明显,间接展示了Pc:Ptp晶体从自发辐射到放大自发辐射(ASE)再到产生激光的过程,为分辨ASE和激光过程提供新的方法。
图3. 相干测量。
该研究工作揭示了Pc:Ptp有机自旋材料的自腔激光特性,其激光阈值属性和相干性为Pc:Ptp室温量子传感应用中的光学读出效率提升提供了新思路,有望进一步提升基于Pc:Ptp的量子传感器性能。
论文链接:https://doi.org/10.1002/lpor.202401820