偶极激子因其电子和空穴分离的特性是凝聚态物理领域的重要研究对象，但一直存在难以被观测的问题。最新的《科学》期刊（Science）中，复旦大学物理学系晏湖根、光电研究院黄申洋团队与合作者发表成果发现全新偶极激子显著红外光吸收使其能被光谱轻松检测为多体物理等领域拓展探索空间。
传统偶极激子与光相互作用能力弱，观测条件极端苛刻
激子是一种由电子和空穴构成的准粒子，空穴带有正电荷，而电子则带有负电荷。“激子类似于氢原子，但与氢原子相比有更多的调控自由度。”复旦大学物理学系教授晏湖根介绍，氢原子的正电荷和负电荷在空间上紧密“吸引”在一起，但偶极激子的正电荷和负电荷波函数中心在空间上是分离的，这使得激子与激子之间的相互作用效果较强，便于观测到一些有趣的物理现象。
激子能够对二维半导体材料的物理性质产生显著影响，一直是二维材料领域中最活跃的研究前沿之一。但常规激子由于缺乏固定的电偶极矩，在栅压调控方面存在一定局限性，即斯塔克效应弱。此外，常规激子的寿命较短、激子间的相互作用较弱，使其在强关联物理和多体物理等凝聚态物理的重要研究领域中难以发挥更大作用。
偶极激子则是一种即使无外加电场诱导也具有电偶极矩的激子。在20世纪80年代初，科研人员在耦合双量子阱中首次发现偶极激子，其电子和空穴分别位于两个量子阱中，电偶极矩方向垂直于阱面，具有显著的斯塔克效应。由于电子和空穴波函数在空间上的分离，偶极激子寿命更长，且具有相互排斥的作用力，这些特性使其成为研究玻色-爱因斯坦凝聚、激子超流等多体物理现象的理想研究对象。同时，其与光学微腔耦合形成的激子极化激元具有很强的非线性效应，从而备受研究者关注。
2014年前后，人们在二维范德瓦尔斯异质结中发现了新的偶极激子，即层间激子，其电子和空穴分别位于上下两层。与以往的偶极激子不同，二维材料中的层间激子具备更好的鲁棒性和可调控性，同时继承了二维材料的独特特性，如过渡金属硫族化合物中的圆偏光偏振依赖性。更重要的是，通过制备莫尔超晶格，偶极激子也成为了研究强关联态的重要对象，这极大地拓展了强关联物理的研究领域。因此，层间激子已成为二维材料、多体物理和强关联物理等多个领域的研究热点。
然而，由于电子-空穴在空间上波函数的分离，偶极激子与光相互作用能力弱，通常只有在液氦温度等极端实验条件下才能被光学实验观测到，这极大限制了偶极激子更深入的研究与更广泛的应用。虽然研究人员可以借助层间或者量子阱之间的隧穿效应增强偶极激子与光相互作用的能力，但隧穿效应强烈依赖能级的共振，且隧穿情形下的偶极激子往往与普通激子能量相近，在实验上难以将二者完全区分。因此，找到一种基于全新机制的、具有较强与光相互作用能力的偶极激子对偶极激子研究至关重要。
黑磷是继石墨烯、过渡金属硫族化合物之后备受科学界关注的一种新型二维材料，它具有很高的载流子迁移率、良好的可调控性、面内各向异性等优异物理性能。晏湖根、黄申洋团队与合作者在人为堆叠的旋转角度为90°的黑磷同质结中发现了一种全新的偶极激子。这种激子无需依赖隧穿效应，天然具有强大的与光相互作用能力，甚至在室温下的光学吸收率超过1%，能被红外吸收光谱轻松探测。
图1 90°转角黑磷结构与吸收光谱。(A)90°转角黑磷原子结构示意图。（B）90°转角的3+4层红外消光谱。（C）激子吸收强度的偏振角度依赖关系。（D）90°转角黑磷的能带结构示意图。
具备多种新奇特性，为多体物理等领域拓展探索空间
“相较于传统材料里面的偶极激子，我们新发现的偶极激子具有多种新奇特性，”复旦大学光电研究院青年副研究员黄申洋介绍道。
这种偶极激子的生成源于一种独特机制：在90°转角堆叠的黑磷界面上，导带间存在强耦合，而价带几乎无耦合，这使得激子中的电子能够分布于上下两片黑磷中，而空穴则根据入射光的偏振方向，局限于上片或下片。因此，该激子既具有固定的电偶极矩，同时由于电子-空穴波函数的部分重叠，又展现出显著的与光相互作用能力，该特性很好地化解了探测困难这一长期困扰偶极激子研究的问题。黄申洋表示：“即使在室温条件下，偶极激子也能够被稳定探测，有利于偶极激子研究的开展。”
新发现的偶极激子还为研究者提供了前所未有的调控维度。传统层间激子的电偶极矩朝向是固定的，但复旦团队针对新激子系统，通过改变入射光的偏振方向，能够选择性地激发特定朝向的偶极激子。黄申洋说：“不同的电偶极矩朝向会对激子之间相互作用情况产生影响，在电偶极矩朝向调控方面的突破对基础研究开展具有重要意义。”
研究者还可以通过改变层厚或选择不同的带间跃迁，大范围调节激子的共振能量和电偶极矩的大小。这些激子分布于红外波段，而传统偶极激子多集中在可见光范围，这极大拓展了偶极激子的工作波段。
偶极激子的“新奇”特性不仅有助于推动低维度光电探测器、微型光谱仪、可调谐发光器件等新型红外光电器件的研发，还为调控激子-激子相互作用提供了更多自由度，这对多体物理、强关联量子态、非线性激子极化激元等领域的研究具有重要意义。此外，该研究也为探索黑磷中矩形莫尔超晶格的新奇量子现象奠定了实验基础。
晏湖根课题组长期致力于黑磷光电特性与能带调控的研究，前期相关研究成果已发表于《自然∙通讯》（5篇）、《物理评论快报》（2篇）、《科学∙进展》等期刊，全新偶极激子的发现是晏湖根团队在前期研究工作基础上的又一重要突破。
图2：电场中的90°转角黑磷同质结。（A）器件示意图（上）和偏振光选择激子朝向的示意图（下）。（B）不同电场下90°转角的3+4层黑磷的消光谱的伪彩图，上图（下图）为入射光偏振沿着4层（3层）黑磷AC晶向。
图3：电偶极矩的层数依赖。（A）晶格结构与偶极激子的示意图。（B）不同层厚中的偶极激子在电场下的斯塔克位移。（C）不同层数组合中的电偶极矩大小。
图4：偶极激子共振能量的层数依赖。（A）-（C）不同层数组合中偶极激子的共振能量。（D）二维范德瓦尔斯异质结、同质结中偶极激子的共振能量和电偶极矩大小的分布情况。
论文通讯作者为复旦大学物理学系晏湖根教授，第一作者为复旦大学光电研究院黄申洋青年副研究员，物理学系博士生余博洋和马奕暄为论文的共同第一作者，潘成浩等博士生也作出了突出贡献。复旦大学物理学系吴骅教授团队与上海理工大学杨柯老师为论文提供了第一性原理计算。该研究得到了科技部、国家自然科学基金委和上海市科学技术委员会等基金项目的支持。
文章来源：复旦大学
