碱金属电池（AMBs）因其高能量密度，被视为能源存储领域中一个充满希望且可持续发展的解决方案。尽管如此，这些电池的研究与发展进程却因枝晶生长和难以控制的镀层行为而受阻，这些问题通常源于界面离子或原子的无序分布和相关的高能势垒。不同于传统的界面工程和结构设计，新兴的催化调制技术被提出以克服这些挑战，旨在实现碱金属的均匀成核和原子级扩散。在众多催化剂中，单原子催化剂（SACs）以其接近100%的原子利用率脱颖而出，展现出卓越的原子级催化能力和效率。尽管仍处于早期阶段，SACs在调节碱金属离子/原子脱溶或扩散方面的应用在基础研究和实际应用中显示出巨大潜力。
近日，哈尔滨理工大学李会华副教授与张皝教授联合德国亥姆霍兹乌尔姆研究所王健博士和中国科学院苏州纳米所蔺洪振研究员结合近年来在碱金属电池领域的系列进展，从单原子催化调控碱金属电极工作机制的角度出发，对单原子催化剂在碱金属电池领域的研究进展进行了综述和展望，并强调了基于SACs的未来关键电池化学和材料选择的可持续路径，以及实现高性能碱金属阳极的机遇和挑战。该成果以 Prospects of single atom catalysts for dendrite-free alkali metal batteries 为题，发表在英国皇家化学会期刊Green Chemistry期刊上，并入选为期刊封底文章。
当温度下降到零度以下，有机电解液凝固，形成较大的溶剂化鞘层和较高的Li+扩散的能垒导致多硫化锂（LiPSs）转化动力学极其缓慢。当前的解决策略主要通过电解质工程改变电解液成分，调节电解质的凝固点，或者通过多孔结构物理筛分去除溶剂化鞘层。事实上，低温下溶剂化Li+去溶剂化面临较高的势垒，这些方法均不能有效降低低温环境下Li+的去溶剂化势垒，不能脱出充足的自由Li+提升多硫化锂的转化反应动力学。采用电催化剂降低能垒有望促进界面Li+动力学。近期，通过电子离域工程来调整催化剂的电子密度，是增加催化位点的数量，产生更高密度的自由离域电子用于转化反应的有效方法。在金属基催化剂中引入缺陷是离域中心原子电子轨道，引发丰富的结构畸变，提高催化效率的一种有效途径。然而，这种离域型电子结构是否能有效降低低温下Li+去溶剂化剂传输势垒促进LiPSs氧化还原反应动力学的研究尚不清楚。因此，迫切需要构建具有电子离域可调性的催化剂，以提高低温锂硫电池的硫利用率和电化学性能。
基于此，西安理工大学张静博士联合德国亥姆霍兹乌尔姆研究所王健博士和中国科学院苏州纳米所蔺洪振研究员，受邀针对低温锂硫电池中Li+扩散动力学缓慢导致多硫化锂转化动力学极差的迫切问题，提出了在低温锂硫电池中利用电子离域重构高活性催化位点的电子离域策略，加强钒氧化物催化剂和硫物质之间的电子杂化，促进Li+在低温下的界面传输动力学，获得快速的硫氧化还原反应动力学。在多孔碳网络上锚定的三氧化钒上引入氧缺陷（ODVO@PCN），产生电子离域效应提升催化剂的催化活性，催化降低Li+去溶剂化势垒，提升硫转化反应动力学，实现了-10°C下的稳定循环及85%的高容量保持率。该成果以 Electron-Delocalization Catalyzer for High Performance Low-temperature Li-S Batteries 为题，发表在英国皇家化学会期刊Chemical Communications上。
以上联合工作受到江苏省自然科学基金、国家重点研发计划、国家自然科学基金、江苏省创新创业博士项目、陕西省自然科学基础研究计划项目项目及德国洪堡基金等基金项目支持，得到了中国科学院苏州纳米所Nano-X的表征技术支持。
